CN1200023A - 含有有机油的头发定型香波 - Google Patents
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Abstract
本发明公开的是能够提供清洗和定型功能的洗发香波组合物,其含有胶乳聚合物颗粒、作为胶乳沉积助剂的水溶性阳离子聚合物、作为胶乳沉积助剂的有机油、一般是一种或多种表面活性剂和水性载体以及一种或多种可有可无的成分。有机油为烃油或脂肪酯,并且以有效量存在以增加在阳离子聚合物的存在下胶乳聚合物颗粒在头发上的沉积。
Description
发明领域
本发明涉及能够提供洗发和定型这两种功能的香波组合物。通过将分散的胶乳聚合物颗粒、阳离子聚合物和有机油分散于香波组合物中可以达到这些功能。
发明的背景
许多洗发香波组合物具有可接受的洗发功能,但很少或者不具有定型的功能,例如使头发稠化,保持,具有一定的硬度。为了实现这些作用,人们通常单独使用清洗和定型的产品。
最近,洗发香波组合物已经得到了开发,它能够在一种产品中同时具有清洗的功能以及一定的定型作用。许多这类产品在相容的香波基剂中含有定型聚合物。为了制备这样的产品,可以先把定型聚合物溶解在一种有机溶剂中,然后再合并到香波基剂中。这种有机溶剂可以帮助将定型聚合物分散到香波组合物中,而且有助于定型聚合物在头发上的沉积。然而,使用这些溶剂在某些时候使最终产品带有令人讨厌的气味,或者在其它方面表现出配方问题,例如:与香波组合物中的其它材料的相容性问题。
为了减少使用这些有机溶剂,使用胶乳聚合物代替了溶解的聚合物作为定型聚合物掺入香波组合物中。胶乳聚合物体系是不溶于水的聚合物颗粒在连续水相中的稳定的分散体,典型为胶态分散体。这样,香波组合物中就很少有或者没有带有令人讨厌的气味或者与其它材料不相容的有机溶剂。然而,没有了有机溶剂,降低了胶乳聚合物在头发上的沉积作用,这种沉积作用对定型聚合物在头发表面上凝结形成一层薄膜起重要作用。改善胶乳沉积的各种努力包括添加胶乳沉积助剂,如阳离子聚合物,和/或者增加胶乳聚合物在香波组合物中的浓度。
前述关于定型香波组合物和胶乳聚合物体系的考虑表明仍需开发具有改善的胶乳沉积分布和定型性能的胶乳聚合物香波。因此本发明的一个目的就是提供这样的组合物,本发明的进一步的目的是提供需要减量的或最小量的聚合物胶乳但能达到所需的胶乳沉积分布和定型功能的组合物。
发明概要
本发明是针对能够提供清洗和定型作用的洗发香波组合物。这种组合物中含有分散的聚合物胶乳颗粒、阳离子聚合物和有机油,其中有机油以有效量存在以增加胶乳粒子在头发上的沉积。这类香波组合物通常在环境条件下是以可流动液体的形式存在,并且含有一种或多种可相容的表面活性剂,一种水性载体和一种或多种其它任选的材料。
发明的详细叙述
除非特别声明,本香波组合物中有关特定组分的“可溶”和“不可溶”,分别是针对本发明香波组合物中的这种成分的可溶性或不可溶性而言。例如,在此用到的术语“溶于水的”和“不溶于水的”是指特定组分在水中的溶解性,相对于在香波组合物中的溶解性。
除非特别声明,所有的百分数、份数和比率都是以重量为基础。
“水溶的”是指在25℃可以充分溶解在水(蒸馏水或相当物)中,形成按重量计含有至少0.1%材料的基本透明溶液的任何材料。
“不溶于水的”是指不具有上述定义的水不溶性的任何材料。
“环境条件”是指一个大气压下空气温度约25℃。
“包含”意味着各种的组分可以共同用在本发明组合物中。“基本上由......组成”和“由......组成”包括在术语“包含”中。
表面活性剂
本发明的香波组合物一般包含一种或多种合成表面活性剂,这些表面活性剂在物理性能与化学性能上与该香波组合物的必要组份具有兼容性或者不过份损害其洗发和/或定型性能。
香波组合物中使用的合成表面活性剂分为阴离子型、非离子型、阳离子型、两性离子型或两性型的表面活性剂,并且在香波组合物中通常在约0.5%到大约50%的范围内,更典型地是在大约4%到约30%,最典型的是在大约5%到大约25%,以上是指重量百分比。香波组合物中的总的表面活性剂浓度依据香波基础配方、所选的表面活性剂、辅助表面活性剂的存在、所需的产品结果等因素而不同。
香波组合物中的阴离子表面活性剂包括烷基硫酸盐和烷基醚硫酸盐。这些材料对应的分子式为ROSO3M和RO(C2H4O)xSO3M,其中R是大约8到24个碳原子的烷基或者链烯基,x从1到10,M是水溶性的阳离子如铵离子,钠离子,钾离子和三乙醇胺。烷基醚硫酸盐是典型地通过环氧乙烷与含有约8到约24个碳原子一元醇缩聚反应得到的产物。在烷基硫酸盐和烷基醚硫酸盐中,R最好含有约10-约18个碳原子。醇可以是从油脂中得到的如:椰子油,或动物脂油,也可以是合成的。月桂醇和从椰子油中得到的直链醇适宜在此使用。这样的醇与大约1-10mol的环氧乙烷,优选是大约2-5mol的环氧乙烷,特别地是3mol环氧乙烷反应,得到的混合物(如每摩尔醇对应平均3摩尔环氧乙烷的混合物)硫酸化和中和。
用在香波组合物中烷基醚硫酸盐特殊的例子是椰子烷基三甘醇醚的硫酸钠和铵盐;(动物)脂烷基三甘醇醚硫酸钠和铵盐以及(动物)脂烷基六氧乙烯的硫酸钠和铵盐。极优选的烷基醚硫酸盐是指那些含有单独化合物的混合物的那些物质,所述混合物的平均烷基链长为约10-约16个碳原子和平均乙氧化度为约1-约4mol环氧乙烷。
其它合适的用于该香波组合物的阴离子表面活性剂是通式为R1-SO3-M的有机硫酸反应产物的水溶性盐,其中R1选自含有大约8到24个碳原子,优选是大约10-18个碳原子的直链的或者支链的、饱和的脂肪烃基,M是阳离子。重要的实例是甲烷系烃(包括异-,新-,ineso-和正构链烷烃)和磺化试剂的有机硫酸反应产物的盐,这种链烷烃含有大约8-24个碳原子,最好是大约10-18个碳原子,磺化试剂,如SO3,H2SO4,发烟硫酸,根据已知的磺化方法(包括漂白和水解步骤)即可得到所要的磺酸盐。其中优选的是C10-18的正构烷烃的磺酸碱金属盐和铵盐。
另外适合的阴离子表面活性剂的实例是脂肪酸与羟乙磺酸发生酯化反应后用氢氧化钠中和的反应产物(例如其中的脂肪酸可以从椰子油中得到),甲基牛磺酸酰胺(methyl tauride)的脂肪酸酰胺的钠或钾盐(其中的脂肪酸也可从椰子油中得到)。这类的其它合适的阴离子表面活性剂在美国专利2,486,921,美国专利2,486,922和美国专利2,396,278中均有叙述。
其它合适的阴离子表面活性剂仍有琥珀酰胺酸酯或盐。其实例包括:N-十八烷基磺基琥珀酰胺酸二钠;月桂基琥珀酰胺酸酯磺酸二铵;N-(1,2-二羧乙基)-N-十八烷基磺基琥珀酰胺酸四钠盐;二戊基琥珀酸双酯磺酸钠;二己基琥珀酸双酯的磺酸钠盐和二辛基琥珀酸双酯磺酸钠盐。
其它合适的阴离子表面活性剂还包括含有大约12-24个碳原子的烯烃磺酸盐。术语“烯烃磺酸盐”在此用于指利用未缔合的SO3与α-烯烃发生磺化反应,接下来用酸中和反应混合物得到的化合物,反应混合物中和的条件为把任何在反应中形成的磺内酯水解,得到对应的羟基烷基磺酸盐。三氧化硫可以是液态的也可以是气态的,通常(但不必要)用惰性稀释剂稀释,例如当以液态形式使用时,用液态SO2、氯化烃等稀释;当以气态形式使用时,用空气,氮气,气态的SO2等稀释。
烯基磺酸盐中的α-烯烃是有大约12-24个碳原子,优选大约14-16个碳原子的单烯烃。以直链烯烃为宜。
除真正的烯烃磺酸盐和一部分羟基烷基磺酸盐外,烯基磺酸盐还包含有少量的其它材料,例如烯烃二磺酸盐,这取决于反应条件、反应物的比例、起始烯烃的性质和原料烯烃中的杂质以及磺化过程中的副反应等。
香波组合物中适用的另一类阴离子表面活性剂是β-烷氧基烷基磺酸盐。这类化合物有如下分子式:其中R1是有大约6-20个碳原子的直链烷基,R2是约1(优选)-约3个碳原子的低级烷基,而M(与前文描述的一样)是水溶性的阳离子。
其它合适的表面活性剂在“McCutcheon的乳化剂和洗涤剂年鉴,1989”中有叙述,由M.C.出版公司出版,同时在美国专利3,929,678中也有叙述,其说明作为参考并入此文。
本香波组合物中使用的适宜阴离子表面活性剂包括月桂基硫酸铵,十二烷基聚氧乙烯醚硫酸铵,月桂基硫酸三乙胺盐,十二烷基聚氧乙烯醚硫酸三乙胺盐,月桂基硫酸三乙醇胺盐,十二烷基聚氧乙烯醚硫酸单乙醇胺,月桂基硫酸单乙醇胺盐,十二烷基聚氧乙烯醚硫酸三乙醇胺,月桂基硫酸双乙醇胺盐,月桂基聚氧乙烯醚硫酸双乙醇胺,月桂单酸甘油酯硫酸钠,月桂基硫酸钠,月桂基聚氧乙烯醚硫酸钠盐,月桂基硫酸钾盐,十二烷基聚氧乙烯醚硫酸钾,月桂基肌氨酸钠盐,月桂酰基肌氨酸钠盐,月桂基肌氨酸,椰子酰基肌氨酸,椰子酰基硫酸铵,月桂酰基硫酸铵,椰子酰基硫酸钠,月桂酰基硫酸钠,椰子酰基硫酸钾,月桂基硫酸钾,月桂基硫酸三乙醇胺,椰子酰基硫酸单乙醇胺,月桂基硫酸单乙醇胺,十三烷基苯磺酸钠,十二烷基苯磺酸钠。
适用于本香波组合物中的两性的表面活性剂能被广泛地描述为脂肪族仲胺和叔胺的衍生物,其中脂肪基可以是直链的或者是支链的,并且脂肪族取代基之一含有约8-18个碳原子,另一个含有阴离子水溶性基团,例如羧基、磺酸盐,硫酸盐,磷酸盐或者膦酸盐。符合此定义的化合物实例是3-十二烷基氨基丙酸钠盐,3-十二烷基氨基丙基磺酸钠盐,月桂基肌氨酸钠,N-烷基牛磺酸(如根据美国专利2,658,072所述的方法,通过将十二烷基胺与羟乙基磺酸钠反应制备出来的物质),N-高级烷基天冬氨酸(如根据美国专利2438091所述方法制得的物质),以及在美国专利2,528,378中描述的产品。
阳离子表面活性剂也可以被用在香波组合物中,主要作为调理剂,但通常不是优选的,并且不能超过香波组合物重量的5%。
合适的非离子表面活性剂包括那些被广泛定义为环氧烷族(性质上是亲水的)与有机疏水化合物的缩合产物,其中的有机疏水化合物可以是脂肪族的也可以是芳烷基的。优选使用的非离子表面活性剂种类包括:
1.烷基酚的聚环氧乙烷缩合物,例如具有大约6-20个碳原子烷基的烷基酚,(其烷基可以是直链的也可以是支链的结构)与环氧乙烷的缩聚产物,环氧乙烷的量为每摩尔烷基酚对应大约10-60摩尔的环氧乙烷;
2.环氧丙烷与乙二胺反应后得到的产物与环氧乙烷缩聚得到非离子表面活性剂;
3.具有大约8-18个碳原子,直链或者支链烷基的脂肪醇与环氧乙烷的缩聚产物,例如每摩尔椰子醇具有大约10-30摩尔环氧乙烷的椰子醇环氧乙烷缩聚物,椰子醇部分有大约10-14个碳原子;
4.长链的叔胺氧化物,对应于下列通式:其中R1包含有大约8-18个碳原子的烷基、链烯基或者单羟基烷基,0-约10个环氧乙烷组分,0-约1个丙三基组分,R2和R3含有约1-3个碳原子,0-约1个羟基,如甲基,乙基,丙基、羟乙基或羟丙基;5.长链的氧化叔膦,对应于下列通式:其中R包含链长约8-18个碳原子的烷基,链烯基或者单烃基烷基,0-约10个环氧乙烷部分和0-约1个甘油基部分,R′和R″均可以是大约1-3个碳原子的烷基或单羟基烷基;6.长链二烷基亚砜,其含有一个大约1-3个碳原子的短链烷基或羟烷基(通常是甲基)和一个包括大约8-20个碳原子的烷基、链烯基,羟烷基,或酮烷基,0-约10个环氧乙烷部分和0-约1个丙三基部分的长链疏水基。7.烷基聚糖表面活性剂(APS),例如美国专利4,565,647中叙述的烷基多聚苷,它带有一个约6-30个碳原子的疏水基和作为亲水基的聚糖(如,多聚苷),而且可任意地具有一个连接亲水基和疏水基部分的聚环氧烷基团,其中的烷基基团(即疏水部分)可以是饱和的或者不饱和的,支链的或非支链的,取代的或未取代的(羟基或环);和8.聚乙二醇甘油酯,如分子式为R(O)OCH2CH(OH)CH2(OCH2CH)nOH的物质,其中n大约为50-200,以在大约20-100范围内为宜,R是有约8-20个碳原子的脂肪烃基。
在此适用的两性离子表面活性剂可以被广义地描述为脂肪族季铵、磷鎓、锍化合物的衍生物,其中脂肪基可以是直链的或者支链的,并且脂肪取代基之一含有约8-18个碳原子,另一个是含有阴离子基团,如羧基,磺酸盐,硫酸盐,磷酸盐或膦酸盐。这种合适两性离子表面活性剂可表示为下式:其中R2是包含有约8-18个碳原子的烷基、链烯基、羟烷基基团,0-约10个环氧乙烷部分,0-约1个丙三基;Y选自N,S,P原子,R3是大约1-3个碳原子的烷基或单羟基烷基;当Y是S原子时,X是1;Y是氮或P原子时,X是2;R4是含有约1-4个碳原子的链烯基或羟基链烯基,Z选自羧酸根、磷酸根、磺酸根硫酸根、膦酸根基团。
其它的两性离子表面活性剂如甜菜碱也可以用于本发明的香波组合物中,适合的甜菜碱实例包括高级烷基甜菜碱,如椰子基二甲基羧甲基甜菜碱,椰子酰氨丙基甜菜碱,椰子基甜菜碱,月桂酰氨丙基甜菜碱,油基甜菜碱,月桂基二甲基羧甲基甜菜碱,月桂基二甲基α-羧乙基甜菜碱,十六烷基二甲基羧甲基甜菜碱,月桂基双(2-羟乙基)甜菜碱,硬脂基双(2-羟丙基)羧甲基甜菜碱,油基二甲基γ-羧丙基甜菜碱和月桂基双-(2-羟丙基)-α-羧乙基甜菜碱、磺基甜菜碱的代表为:椰子基二甲基磺丙基甜菜碱,硬脂基二甲基磺丙基甜菜碱,月桂基二甲基磺乙基甜菜碱,月桂基双-(2-羟乙基)磺丙基甜菜碱以及诸如此类。酰氨基甜菜碱和酰氨基磺基甜菜碱也可用于本发明中,其中RCONH(CH2)3被接在甜菜碱的氮原子上。
阳离子聚合物
本发明的香波组合物包含水溶性的阳离子聚合物,其以有效量存在以增加胶乳聚合物颗粒的沉积(将在后面介绍)。阳离子聚合物可以在大约0.01%-5%的浓度范围内,更好的是在大约0.05%-3%的范围内,更好是在大约0.1%-2%的浓度范围内,以上均指的是在香波组合物中的重量比。
在香波组合物中,阳离子聚合物与胶乳聚合物(下文所述的胶乳聚合物)的重量比为约1∶1-约1∶60,优选约1∶1-约1∶30,更优选约1∶1-约1∶15;阳离子聚合物与有机油(下文所述的有机油)的重量比为约15∶1-约1∶15,优选约10∶1-约1∶10,更优选约5∶1-约1∶5。
香波组合物中使用的水溶性的阳离子聚合物是指那些能在水中充分溶解,在25℃水(蒸馏或相当物)中浓度至少为约0.1%时,形成对于肉眼基本澄清的溶液,优选浓度为至少约0.5%,更优选为至少约1.0%时,这种阳离子聚合物可以充分地溶解形成基本上澄清透明的溶液。
合适的阳离子聚合物和其有效的浓度是指在物理性能和化学性能上均能与本发明的香波组合物的基本组分具有兼容性,而且能够增强下文中所描述的聚合物胶乳颗粒的沉积作用。这种合适的阳离子聚合物的平均分子量通常不小于约5000,在约10000和1千万的范围内更好,最好是在十万到二百万之间。
合适的阳离子聚合物一般含有阳离子含氮部分例如季铵或阳离子氨部分,或者它们的混合物。精确的阳离子电荷密度被认为对于本发明是非关键因素。任意阴离子的反离子也可以被用在阳离子聚合物中,只要其水溶性达到上文所述的标准。合适的反离子包括:卤化物(如Cl,Br,I或F,优选使用Cl,Br或I),硫酸盐和甲基硫酸盐。不包括在所列的反离子内的其它的反离子也能使用。通常,优选的阳离子电荷密度至少为大约0.2meq/gram(毫当量/克),优选至少约为0.4meq/gram。含氨基聚合物的电荷密度可以根据氨基基团的等电点和pH值而有所不同。在给定pH值,通常是在大约pH3-pH9的范围内,最普遍的是在大约pH4到pH8的范围内,此时优选的电荷密度在约0.2meq/gram以上(在0.4meq/gran上时更好)。
阳离子含氮部分通常在阳离子聚合物的总的单体单元上的某一部分上作为取代基存在。因此阳离子聚合物可包括季铵或者阳离子胺取代的单体单元和其它非阳离子单元(在此指间隔单体单元)的共聚物、三聚物等等。这样的聚合物在本领域内是已知的这类物质可以在《CTFA化妆品成分词典》(第三版,Estrin,Crosley,和Haynes编辑)中找到。(CTFA:化妆品,化妆用品和香料协会,公司,华盛顿特区,1982年)。
本香波组合物中使用的合适阳离子聚合物包括,例如,带有阳离子胺或者季铵官能团的乙烯单体与水溶性间隔单体的共聚物,间隔单体可以是丙烯酰胺,甲基丙烯基酰胺,烷基和二烷基丙烯酰胺,烷基和二烷基甲基丙烯酰胺,丙烯酸烷基酯,甲基丙烯酸烷基酯,乙烯基己内酯、和乙烯基吡咯烷酮。这种烷基和二烷基取代的单体优选具有C1-C7的烷基,更优选是C1-C3的烷基。其它合适的间隔单体包括:乙烯基酯,乙烯醇(通过聚乙酸乙烯酸水解制备),马来酐,丙二醇和乙二醇。
阳离子胺可以是伯胺,仲胺或叔胺,这依据香波组合物特定的种类和pH值而定。通常,倾向于使用仲胺和叔胺,特别是叔胺。
胺取代的乙烯基单体可以以胺的形式进行聚合反应,然后任选地通过季铵化反应转化为铵。胺也可以类似地先形成聚合物然后再进行季铵化。例如,叔胺官能团可以与分子式为R′X的盐反应进行季铵化,其中R′是一个短链烷基,通常是C1-C7的烷基,更优选是C1-C3的烷基,X是一个可与季铵离子形成水溶性盐的阴离子。
合适的阳离子氨基和季铵单体包括,例如:二烷基氨烷基丙烯酸酯,二烷基氨基烷基甲基丙烯酸酯,单烷基氨基烷基丙烯酸酯,单烷基氨烷基甲基丙烯酸酯,三烷基异丁烯酸烷酯基铵盐,三烷基丙烯酸烷酯基铵盐,二烯丙基季铵盐,和带有阳离子含氮的环如:吡啶鎓盐,咪唑鎓盐和季铵化的吡咯烷酮的乙烯基季铵单体,如烷基乙烯基咪唑鎓,烷基乙烯基吡啶鎓盐和烷基乙烯基吡咯烷酮盐。这些单体中烷基部分优选使用如C1-C3的低级烷基,更优选C1和C2的烷基。在此使用的合适的胺取代的乙烯基单体包括:二烷基氨烷基丙烯酸酯,二烷基氨烷基甲基丙烯酸酯,二烷基氨烷基丙烯酰胺和二烷基氨烷基甲基丙烯酰胺,其中的烷基倾向于使用C1-C7的烃基,优选是C1-C3的烷基。
使用于该香波组合物中的阳离子聚合物可以包含从胺和/或季铵取代的单体和/或相容的间隔单体中得到的单体混合物。
用于香波组合物中具体的阳离子聚合物包括:1-乙烯基-2-吡咯烷酮和1-乙烯基-3-甲基咪唑鎓盐(如氯盐)的共聚物(在化妆品工业中被化妆品、化妆用品和香料协会(CTFA)命名为Polyquaternium-16),这类物质可从BASF Wyandotte公司以商品名LUVIQUAT(例如:LUVIQUAT FC 370和FC 905)购得(Parsippany,新泽西,美国);1-乙烯基-2-吡咯烷酮和二甲基氨基乙基甲基丙烯酸酯的共聚物(在化妆品工业中被CTFA称为Polgquaternium-11,聚季铵-11),这类共聚物可以从Gaf公司(Wayne,新泽西,美国)以商品名GAFQUAT(例如:GAFQUAT 755N)购得;含阳离子二烯丙基季铵的聚合物,包括:如二甲基二烯丙基氯化铵的均聚物和丙烯酰胺与二甲基二烯丙基氯化铵的共聚物,在工业中被CTFA分别称为Polyquaternium 6和Polyquaternium 7,这样的材料可以从Merck and Co.公司以Merquat R系列得到;丙烯酰胺和二甲基二烯丙基氯化铵的共聚物类的材料,如从Calgon公司(Pittsburgh,PA,USA)以商品名为MERQUAT(例如:MERQUAT 550)得到的那些物质;以及有3-5个碳原子的未饱和羧酸的均聚和共聚物的氨烷基酯的无机酸盐,如在美国专利4,009,256中描述的那些。
其它任选的阳离子聚合物包括多糖类聚合物,如阳离子纤维素衍生物和阳离子淀粉的衍生物。这些多糖类聚合物可用如下的分子式表示:其中A是葡萄糖酐的残余基团,例如淀粉或者纤维素葡萄糖酐的残余基团;R是一个亚烃基氧化烯,聚氧化烯或者羟基链烯基,或者它们的组合;R1,R2,R3各自独立地可以是烷基、芳香基,烷基芳香基,芳基烷基,烷氧基烷基或者烷氧基芳基,每一个基团最多含有约18个碳原子,每个阳离子部分碳原子的总数(即R1,R2和R3的碳原子的总数)优选约20左右或者更少;X象以前提到过的一样是阴离子的反离子。在这些多糖聚合物中阳离子取代度典型的是每一个葡糖酐单元中有约0.01-1个阳离子基团。
阳离子纤维素包括:羟乙基纤维素与月桂基二甲基胺取代的环氧化物反应后的聚合物的季铵盐,在工业中(CTFA)称作Polyquaternium 24。这些材料可以从Amerchol Corp(Edison,NJ,USA)以商品名Polymer LM-200得到。阳离子纤维素也可从Amerchol Corp(Edison,新泽西,美国)在他们的聚合物的Polymer JR和LR系列中得到,象羟乙基纤维素与三甲基胺取代的环氧化物反应得到的盐,在工业中(CTFA)被称作Polyquaternium 10。
其它任选的阳离子聚合物包括阳离子瓜耳树胶的衍生物,如瓜耳胶羟丙基三甲基氯化铵,含有四价氮的纤维素醚和醚化纤维素和淀粉的共聚物。
有机油
本发明的香波组合物包括一定量的有机油,该量可以有效地进一步增加在阳离子聚合物存在下胶乳聚合物颗粒在头发上的沉积作用,优选其量足够地低以避免引起过度的调节或使头发产生油状或使发泡性能受到影响。
有机油在香波组合物中一般以约0.05%-约5%,优选以约0.1%-约3%,更优选以约0.1%-约0.5%的量存在,其中有机油与胶乳聚合物的重量比为约1∶40-约2∶1,更优选约1∶25-1∶1,更优选约1∶15-约1∶2。
现发现已知作为头发调理剂的有机油在阳离子聚合物存在下还起着促进胶乳聚合物颗粒在头发上的沉积。发现某些阳离子聚合物和有机油的组合的胶乳沉积分布优于仅含有阳离子聚合物和仅含有有机油的相应香波产品的胶乳沉积分布。
此处所用的术语“有机油”是指任何水不溶性的烃油、水不溶性的脂肪酯或其混合物,在环境条件下,其是可倾倒的液体。这种有机油在环境条件下的粘度低于约3×106厘沲(cs),优选低于约2×106厘沲(cs),更优选低于约1.5×106厘沲(cs)。
合适的有机油包括具有至少约10个碳原子的烃油,如环状烃油、直链脂肪烃油(饱和或不饱和)和支链脂肪烃油(饱和或不饱和),包括其聚合物。直链烃油优选包括约12-约9个碳原子。支链烃油(包括聚合物)一般含有较高的碳原子数。具体的实例包括石蜡烃油、矿物油、饱和和不饱和的十二烷、饱和和不饱和的十三烷、饱和和不饱和的十四烷、饱和和不饱和的十五烷、饱和和不饱和的十六烷、聚丁烯、聚癸烯及其混合物。也可使用这些化合物的支链异构体以及高级链长的烃油。支链异构体的示例有高级支化的饱和或不饱和烷烃,如全甲基取代的异构体,例如十六烷和二十烷的全甲基取代的异构体,如由Permethyl Corporation销售的2,2,4,4,6,6,8,8-二甲基-10-甲基十一烷和2,2,4,4,6,6-二甲基-8-甲基壬烷。优选为烃聚合物,如聚丁烯和聚癸烯,特别是聚丁烯。
其它的合适的有机烃油包括至少10个碳原子的脂肪酯和具有从脂肪酸或醇得到的烃链的酯,如单酯,多元醇酯和二或三羧酸酯。脂肪酯的烃基也包括或共价结合其上的其它相容的官能团,如酰胺或烷氧部分(如乙氧基或醚键等)。
脂肪酯包括分子式为RCOOR的醇和/或酸的单羧酸酯,其中烷基或链烯基及R’和R中的碳原子总数至少为10,优选至少20。
适于香波组合物中的其它脂肪酯包括具有约10-22个碳原子的脂族链的脂肪酸的烷基酯或链烯基酯、和具有约10-22个碳原子的烷基和/或链烯基醇得到的脂肪族链的烷基和/或链烯基脂肪醇的羧酸酯、以及其组合。其具体的实例包括异硬脂酸异丙酯、月桂酸己酯、月桂酸异己酯、棕榈酸异己酯、棕榈酸异丙酯、油酸癸酯、油酸异癸酯、硬脂酸十六烷酯、硬脂酸癸酯、异硬脂酸异丙酯、己二酸二己基癸酯、乳酸月桂酯、乳酸十四烷酯、乳酸十六烷酯、硬脂酸油酯、油酸油酯、十四烷基酸油酯、乙酸月桂酯、丙酸十六烷基酯和己二酸油酯。
合适的单羧酸酯无需含有至少一个碳原子数至少为10的链,只要脂族链的碳原子总数至少为10。具体的实例包括己二酸二异丙酯、己二酸二异己酯和癸二酸二异丙酯。
其它合适的脂肪酯包括羧酸的二和三烷基和链烯基酯,其实例包括C4-C8二羧酸的酯,如丁二酸、戊二酸、己二酸、己酸、庚酸和辛酸的C1C22(优选C1-C6)的酯。具体的例子包括硬脂酰基硬脂酸异十六烷酯、己二酸二异丙酯和柠檬酸三硬脂酯。
多元醇酯也可用作有机油用于香波组合物中,其实例包括烷二醇酯,例如,单或二脂肪酸乙二醇酯、单或二脂肪酸二甘醇酯、单或二脂肪酸聚乙二醇酯、单或二脂肪酸丙二醇酯、单油酸聚丙二醇酯、单硬脂酸聚丙二醇2000酯、乙氧基化单硬脂酸丙二醇酯、甘油单和二脂肪酸酯、多甘油多脂肪酸酯、乙氧基化单硬脂酸甘油酯、1,3-丁二醇单硬脂酸酯、1,3-丁二醇二硬脂酸酯、聚氧乙二醇脂肪酸酯、山梨醇脂肪酸酯和聚氧乙烯山梨醇脂肪酸酯。
也可使用甘油酯作为有机油用于香波中,其实例包括甘油和长链脂肪酸如C10-C22羧酸的单、二或三酯。这类物质可以获自植物或动物脂肪和油,如蓖麻油、红花油、棉籽油、玉米油、橄榄油、鳕鱼肝油、杏仁油、鳄梨油、棕榈、芝麻油、羊毛脂和大豆油。合成油包括三油精和三硬脂精甘油基二月桂酸酯。优选的甘油酯为甘油二酯或三酯。特别优选为甘油三酯。
水性载体
典型地,本发明组合物是以易流动液体的形式存在(在环境条件下)。因此香波组合物一般都含有一种水性载体,其以香波组合物重量的大约20%-95%,优选大约60%-85%存在。水性载体可以包含水或者水与有机溶剂的混溶物,但优选包含水,除了包括偶然地加入到香波组合物中作为其它基本或者任选组分的微量成分的有机溶剂,带有最少量或无明显量的有机溶剂。
聚合物胶乳颗粒
本发明的香波组合物包括含有分散在连续水相的水不溶性胶乳聚合物颗粒的聚合物胶乳体系。本发明香波组合物中含有高达约25%,优选约0.05%-约25%,更优选约0.05%-约15%,更优选0.1%-约10%,最优选0.5%-约7%(重量)的胶乳聚合物颗粒。
香波组合物中使用的胶乳聚合物体系是不溶于水的聚合物颗粒在连续的水介质中的分散体,优选是胶态分散体。这种聚合物胶乳颗粒一旦被合并到香波组合物中,它就主要通过表面活性剂,在某种程度上(在胶态分散体的情况下)通过胶态颗粒固有的分散特性在这样的组合物中维持其分散的颗粒状。通常分散的颗粒的平均直径小于大约4μm,在大约0.005μm到大约1μm内较好,在大约0.05μm到大约0.5μm内更好。
本香波组合物中使用的胶乳聚合物颗粒可以是非离子的,阴离子的,阳离子的,两性离子的或者两性的。胶乳聚合物颗粒在聚合物领域是广为人知的,并且为了本发明的目的,它可以是通过任何方式得到的,制备的或者合成的,只要得到的胶乳聚合物颗粒具有上文描述的需要的性能,并且只要聚合物与香波组合物中其它的基本成分相容或者在其它方面不过分损害组合物的清洗和/或定型性能即可。
适用于上文简述的聚合或共聚方法的单体包括:苯乙烯,1,3-丁二烯,乙烯,丙烯腈,2-氯-1,3-丁二烯,1,1-二氯乙烯,异戊二烯,异丁烯,氯乙烯,以及丙烯酸、甲基丙烯酸、丁烯酸、马来酸、巴豆酸、衣康酸的酯。这些单体也可以单独或者混合使用,或者它们也可以与一种或多种离子单体,如丙烯酸、甲基丙烯酸混合,以形成带电的胶乳聚合物体系。许多其它已知用于制备胶乳聚合物的单体,也可以用于制备本发明的胶乳聚合物。
应用于本组合物中特殊的胶乳聚合物包括:但不限于,下列可以得到的胶乳聚合物体系,根据其制造商或供给商进行了分组。
生产或销售商 商品名 胶乳聚合物
Dow 246NA,DL225NA 苯乙烯/1,3丁二烯/丙烯酸
Goodrich Hycar 1562 羧基丁二烯/丙烯腈
Goodyear Chemigum Latex 6271 苯乙烯/丙烯酸酯
Hoechst Appretan ANT 丙烯酸类树脂
Appretan MB 乙酸乙烯酯/乙烯
Appretan EM 乙酸乙烯酯/乙烯
Appretan TV 乙酸乙烯酯/乙烯
Appretan V-3749
Interpolymer Syntran 1026 丙烯酸/乙烯/苯乙烯
Syntran EX 26-2,-5, 甲基丙烯酸甲酯/丙烯酸丁酯
-7,-9,-13,-20
National National 125 4477 丙烯酸类树脂
Adhesives National 125 4445 丙烯酸类树脂
& Resins National 125 2833 乙酸乙烯酯/乙丙烯酸类树脂
National 125 2869 乙酸乙烯酯/乙丙烯酸类树脂
National 125 2873 乙酸乙烯酯/乙丙烯酸类树脂
PCUK Colaperle SPA 丙烯酸类树脂
Protex Acrymul AM 176 R 丙烯酸(活性)
Rhone Poulenc Rhodopas A-012-P 乙酸乙烯酯
Rhodopas A-013-P 乙酸乙烯酯
Rhodopas SD-215 丙烯酸
Rhodopas SB-02 苯乙烯/1,3丁二烯
Rhodopas ST-246 苯乙烯/1,3丁二烯
Rhodopas SB-153 苯乙烯/1,3丁二烯
Rhodopas GB-012 苯乙烯/1,3丁二烯
Rohm & haas Primal B52 丙烯酸类树脂
Primal K3 丙烯酸类树脂
Primal TR 485 丙烯酸类树脂
Primal AS 95 丙烯酸类树脂
Primal AC 33 丙烯酸
Primal TR-93 丙烯酸
Primal HA-8 丙烯酸
Primal E-358 丙烯酸
Williams Lucidene 347 苯乙烯/丙烯酸
Wito Witcobond 聚氨酯
其它任选的材料
本发明的香波组合物中可以包含一种或者多种任选的材料以改善或改变美观性,稳定性,使用的益处,或者通常与这种材料的使用有关的特性或者其它益处。这些任选的材料应该在物理性能和化学性能上与香波组合物的基本成分相容,或者在其它方面不过分损害清洗和/或定型性能。
任选的材料包括,但不仅限于,珠光助剂如包覆的云母,二硬脂酸乙二醇酯;抑制皮屑的活性剂;遮光剂如TiO2;保存剂如苯甲醇,1,3-双(羟甲基)-5,5-二甲基-2,3-咪唑啉二酮(如Glydant,Glyco,Inc.,Greenwich,CT,USA),氯甲基异噻唑啉酮(如:Kathon,Rohm & Haas Co.,Philadelphia,PA,USA),对羟基苯甲酸甲酯,对羟基苯甲酸丙酯和咪唑烷基脲;脂肪族醇,如十六/十八烷基醇,十六烷基醇,十八烷基醇;氯化钠;氯化铵;硫酸钠;乙醇;pH值调节助剂,例如柠檬酸、柠檬酸钠、琥珀酸、磷酸、磷酸二氢钠,磷酸氢二钠,氢氧化钠和碳酸钠;着色剂或者染料;香料;螯合剂如乙二胺四乙酸二钠以及胶乳沉积助剂。
在一定程度上,也可以使用抗静电剂,只要其不过分干扰香波组合物中的表面活性剂或其它带电的组分。适合的抗静电剂包括三-十六烷基甲基氯化铵。香波组合物中可含有大约0.1%-5%的抗静电剂。
其它任选的材料包括增稠剂,泡沫促进剂,粘度调节剂,其实例包括有:长链脂肪酸的乙醇酰胺(例如:聚乙二醇(3)月桂酰胺和椰子酸单乙醇酰胺)和二甲苯磺酸铵盐。
这些任选的材料,可以单独或混合使用。在香波组合物中通常是在约0.01%到大约10%的浓度范围内,倾向于在大约0.05%到大约5.0%的范围内,以上均指在香波组合物中的重量比。
生产方法
本发明的香波组合物可以通过各种配方和混合技术或者在本领域内已知的制备表面活性剂或含胶乳的组合物或其它类似组合物的方法制备出。
根据传统的方法,表面活性剂溶液在约72℃时在一个独立的容器内混合。向已加热的表面活性剂混合物中加入有机油和任何固体材料。得到的混合物被加热、搅拌以使固体材料熔化。然后在混合物中加入保存剂,用泵使混合物通过一个高剪切研磨机,然后通过热交换器将混合物冷却到室温。在第二个独立的容器内,将阳离子聚合物分散在水中并与水水合,然后将其加入上述冷却的混合物中。然后向该混合物中加入聚合物胶乳颗粒和任选的香料。在混合物中加入其它的任选的或少量的成分以达到所需的组合物和浓度。
使用方法
本发明的香波混合物按照传统方法使用,即在头皮上使用有效量的香波组合物清洗头发,然后用水漂洗。通常,香波使用于头皮上,环绕按摩或者使头发上的香波起作用,这样头皮上所有或大部分的头发都会被接触到。术语“有效量”在此是指对于清洗和调理头发有效的数量,通常其数量是约l-20g的香波组合物。这种香波组合物最好是使用在湿的或潮湿的头发上。
本发明的香波组合物对于清洗皮肤也是适用的,还可以用于适用于清洗和胶乳聚合物沉积作用的其它方面。对于这样的用途,组合物可以以传统方式应用到皮肤和其它表面上,如可以用此组合物通过摩擦或轻揉皮肤或其它表面,水的存在与否不影响其作用,然后用水将其漂洗掉。
实施例
在实施例I-XIII中的组合物说明了本发明的香波组合物具体实施方案,但不仅限于此。在不违反本发明的精神和范围下,本领域普通技术人员可以进行其它改进。
所有的实施例都是根据传统的配方和混合技术制备出来的。组分量按重量百分比列出,排除了其它材料如稀释剂、填料等。因此所列的配方中包括所列的组分以及任何与其相关的微量的材料。
实施例I-V
1.丙烯酸酯共聚物,来源于Rohm & Haas.2.二甘醇/环己烷二甲醇/间苯二酸酯/磺基间苯二酸酯共聚物,来源于Eastan.3.苯乙烯/丁二烯聚合物,来源于Dow Chemicals.4.丙烯酸胶乳,从Interpolymer得到的甲基丙烯酸甲酯/丙烯酸丁酯/甲基丙烯酸铵/甲基丙烯酸烯丙酯共聚物。5.从Rohm & Haas得到的丙烯酸胶乳聚合物。6.从Gaf Corp.得到的Polyquaternium 117.从Amerchol Corp.得到的Polyquaternium 108.从Amerchol Corp.得到的Polyquaternium 109.从Wyandotte Corporation以商品名BASF得到的乙烯基吡咯烷酮和氯化甲基乙烯基咪唑鎓(95∶5的重量比)的共聚物。10.从Aqualon得到的瓜耳胶羟丙基三甲基氯化铵的商品名11.从Permethyl Corp.得到的二十烷的全甲基取代的异构体。12.低分子量聚丁烯,来源于Amoco Chemicals实施例VI-X
13.丙烯酸胶乳,从Interpolymer得到的甲基丙烯酸甲酯/丙烯酸丁酯/甲基丙烯酸铵共聚物的水性分散液。14.从Rhone Poulenc得到的乙酸乙烯均聚物乳液。15.苯乙烯/丁二烯聚合物乳液,来源于Dow Chemicals.16.丙烯酸胶乳,从Interpolymer得到的甲基丙烯酸甲酯/丙烯酸丁酯/甲基丙烯酸烯丙酯共聚物的水性分散液。17.从Witco得到的聚氨酯胶乳聚合物。18.从Calgon Corp得到的丙烯酰胺和二甲基二烯丙基氯化铵共聚物。19.从Amerchol Corp.得到的Polyquaternium 1020.从Amerchol Corp.得到的Polyquaternium 1021.从Amerchol Corp.得到的Polyquaternium 2422.从Rhone Poulenc得到的瓜耳胶羟丙基三甲基氯化铵阳离子聚合物的商品名23.从Permethyl Corp.得到的二十烷的全甲基取代的异构体。24.低分子量聚丁烯,来源于Amoco Chemicals实施例XI-XIII
25.丙烯酸胶乳,甲基丙烯酸甲基酯/丙烯酸丁基酯/甲基丙烯酸铵胶乳聚合物水分散液,来源于Interpolymer Corporation26.丙烯酸胶乳,甲基丙烯酸甲基酯/丙烯酸丁基酯/甲基丙烯酸铵/甲基丙烯酸烯丙基酯胶乳聚合物水分散液,来自Interpolymer Corporation27.Polyquternium-10,来自Amerchol28.低分子量聚丁烯,来自Amoco Chemicals对实施例XI-XIII中的香波组合物(包括对比例)的定型性能和胶乳沉积按下述方法进行评估。
组分 | 实施例I | 实施例II | 实施例III | 实施例IV | 实施例V |
十二烷基聚氧乙烯醚(3)硫酸铵盐 | 10.0 | 10.0 | 9.7 | 9.7 | 8.0 |
月桂基硫酸铵 | 3.5 | 2.0 | |||
椰子酰氨丙基甜菜碱 | 5.0 | 4.3 | 2.0 | ||
月桂基肌氨酸钠盐 | 3.3 | ||||
椰子基单乙醇酰胺 | 1.0 | 0.7 | 0.5 | ||
二硬脂酸乙二醇酯 | 2.0 | 2.0 | 2.0 | ||
十六烷醇 | 0.4 | 0.4 | 0.4 | ||
十八烷醇 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | ||
Rhoplex NW-27441 | 6.0 | ||||
AQ 29D2 | 3.0 | ||||
DL 225NA3 | 1.5 | ||||
Syntran EX26-134 | 4.0 | ||||
BAF691A5 | 7.0 | ||||
Gafquat 7556 | 0.7 | ||||
UCare Polymer LR30M7 | 1.0 | ||||
UCare Polymer JR30M8 | 0.5 | ||||
Luviquat FC 9059 | 1.0 | ||||
N-Hance 319610 | 0.3 | ||||
硬脂酰基硬脂酸异十六烷酯 | 1.0 |
Permethyl 102A11 | 1.0 | ||||
轻矿物油 | 0.25 | ||||
棕榈油 | 1.0 | ||||
Indopol L-1412 | 0.5 | ||||
香料 | 1.0 | 1.0 | 1.0 | 1.0 | 1.0 |
保存剂 | 0.3 | 0.3 | 0.3 | 0.3 | 0.3 |
水 | 适量 | 适量 | 适量 | 适量 | 适量 |
组分 | 实施例VI | 实施例VII | 实施例VIII | 实施例IX | 实施例X |
十二烷基聚氧乙烯醚(3)硫酸铵盐 | 9.7 | 9.7 | 4.0 | 10.0 | 5.0 |
烷基甘油磺酸盐 | 8.0 | 5.0 | |||
椰子酰氨丙基甜菜碱 | 4.3 | 3.0 | 3.0 | ||
丁二酸月桂酯磺酸二铵 | 4.3 | 2.0 | 2.0 | ||
椰子基单乙醇酰胺 | 0.7 | 0.7 | 0.7 | 0.7 | |
二硬脂酸乙二醇酯 | 2.0 | 2.0 | 1.0 | 2.0 |
十六烷醇 | 0.4 | 0.4 | 0.4 | ||
十八烷醇 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | ||
Syntran 517013 | 6.0 | ||||
Rhdoplex A-102-P14 | 2.0 | ||||
460NA15 | 4.0 | ||||
Syntran EX26-2016 | 3.0 | ||||
Witoobond 16017 | 2.5 | ||||
MERQUAT 55018 | 0.2 | ||||
UCare Polymer LR30M19 | 0.3 | ||||
UCare Polymer JP30M20 | 0.4 | ||||
Polymer LM-20021 | 0.1 | ||||
Jaguar C-14S22 | 0.35 | ||||
硬脂酰基硬脂酸异十六烷酯 | 1.0 | ||||
Permethyl 102A23 | 0.5 | ||||
轻矿物油 | 0.5 | 0.35 | |||
Indopol L-1424 | 0.25 | ||||
香料 | 1.0 | 1.0 | 1.0 | 1.0 | 1.0 |
保存剂 | 0.3 | 0.3 | 0.3 | 0.3 | 0.3 |
水 | 适量 | 适量 | 适量 | 适量 | 适量 |
组分 | 对比例 | XI | XII | XIII |
十二烷基聚氧乙烯醚(3)硫酸铵 | 7.7 | 7.7 | 9.7 | 9.7 |
椰子酰氨丙基甜菜碱 | 3.8 | 3.8 | 4.3 | 4.3 |
椰子酸单乙醇酰胺 | 0.7 | 0.7 | ||
月桂基N-甲基萄糖酰胺 | 2.5 | 2.5 | ||
二硬脂酸乙二醇酯 | 2.0 | 2.0 | 2.0 | 2.0 |
十六烷醇 | 0.4 | 0.4 | 0.4 | 0.4 |
十八烷醇 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 |
Syntran EX26-925 | 4.0 | 4.0 | ||
Syntran EX26-1326 | 3.0 | 3.0 | ||
Ucare Polymer LR30M27 | 0.3 | 0.3 | 0.3 | 0.3 |
IndopolL-1428 | 0.5 | 0.25 | 0.5 | |
香料 | 1.0 | 1.0 | 1.0 | 1.0 |
保存剂 | 0.3 | 0.3 | 0.3 | 0.3 |
水 | 适量 | 适量 | 适量 | 适量 |
定型控制 | ||||
肉眼观察(0-5) | 3.2 | 4.2 | 3.9 | 4.3 |
挺度(0-8) | 4.4″ | 7.0″ | 5.4″ | 8.0″ |
胶乳沉积 | 低 | 高 | 适中 | 高 |
测定方法:定型性能
把一束8英寸的头发使用有效量的香波组合物进行清洗,然后用水漂洗掉。用大拇指和食指挤压漂洗过的头发,沿着头发纵向移动手指以去除过量的水。把头发放置过夜干燥(大约8-12个小时),根据下述两种方法评价干燥头发的定型性能。
在第一种方法中,用肉眼观察干燥的头发,得到0-5的主观评价等级,其中0表示没有定型的丰满膨松的头发,而5表示过分定型的僵硬的头发棒,中间值代表定型控制的中间水平。
在第二种测试方法中,采用如下步骤测定干燥头发的定型性能(硬度):将干燥的头发沿一倾斜的平板移动以测定头发移过平板的末端时,由于头发的重量而使其降低至平板的水平面之下,并克服了头发克服重力的能力的头发最大的长度。最大移动长度为0英寸(未定型的头发)-8英寸(过度定型的硬头发棒)。
测试方法:胶乳沉积
用扫描电镜(SEM)对干燥的头发束进行肉眼观察。在SEM下,相对其它每束干燥的头发,对每束干燥头发上的胶乳沉积程度进行主观上的评价。胶乳沉积的相对程度分为低、适中或高。
测试结果
从上述测试结果可以看出:在实施例XI-XIII所示的定型香波组合物,所有这些香波是本发明的具体的实施方案,可以提供改进的定型性能和胶乳沉积。
Claims (10)
1.香波组合物,其包含:
(A)0.5%-50%,优选5%-25%重量的合成表面活性剂;
(B)0.05%-25%,优选0.5%-7%重量的分散的胶乳聚合物颗粒;
(C)0.01%-5%重量的水溶性阳离子聚合物;
(D)0.05%-5%重量的有机油;和
(E)水,优选60%-85%重量的水
2.权利要求1的香波组合物,其中所说的组合物包括0.1%-3%重量的有机油,并且其中该有机油为烃油、脂肪酯或其混合物。
3.权利要求2的香波组合物,其中有机油与胶乳聚合物的重量比为1∶40-2∶1,阳离子聚合物与胶乳聚合物的重量比为约1∶1-约1∶60,阳离子聚合物与有机油的重量比为约15∶1-约1∶15。
4.权利要求3的香波组合物,其中有机油与胶乳聚合物的重量比为1∶15-1∶2,阳离子聚合物与胶乳聚合物的重量比为约1∶1-约1∶15,阳离子聚合物与有机油的重量比为约10∶1-约1∶10。
5.权利要求4的香波组合物,其中烃油为碳原子数为12-19的直链烃、碳原子数至少12的支链烃、烃聚合物或其混合物。
6.权利要求5的香波组合物,其中所述烃油是聚丁烯。
7.权利要求3的香波组合物,其中合成表面活性剂为阴离子表面活性剂、非离子表面活性剂或其混合物。
8.权利要求3的香波组合物,其中聚合物胶乳颗粒是平均颗粒直径小于4μm,优选0.005μm-0.5μm的水不溶性聚合物,并且选自非离子聚合物、阴离子聚合物、阳离子聚合物、两性离子聚合物、两性聚合物及其混合物。
9.权利要求3的香波组合物,其中所述的组合物包括0.1%-2%重量的水溶性阳离子聚合物。
10.一种洗发方法,该方法包括将1g-20g权利要求1到10之一的香波组合物涂于头发上,然后用水清洗掉。
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